Antropogene aerosoler av jernoksid forbedrer atmosfærisk oppvarming.

2017

Abstrakt

Forbrenningsinduserte karbonholdige aerosoler, spesielt svart karbon (BC) og brunt karbon (BrC), har i stor grad blitt ansett som de eneste signifikante menneskeskapte bidragsyterne til kortbølge atmosfærisk oppvarming. Naturlig jernoksid (FeO _x ) har blitt anerkjent som en viktig bidragsyter, men det potensielle bidraget til antropogen FeO _x er ukjent. I denne studien kvantifiserer vi overfloden av FeO _x over Øst-Asia gjennom flymålinger ved hjelp av et modifisert enkeltpartikkel-sotfotometer. Flertallet av luftbårne FeO _x- partikler i kontinentale utstrømninger er av antropogen opprinnelse i form av aggregerte magnetittnanopartikler. Kortbølgeabsorberende krefter ( P _abs ) som kan tilskrives FeO_x og til BC beregnes på grunnlag av deres størrelse-oppløste massekonsentrasjoner og gjennomsnittlig P _abs (FeO _x ) / P _abs (BC) forhold i kontinentale utstrømninger er estimert til å være minst 4-7%. Vi demonstrerer at i tillegg til karbonholdige aerosoler er aggregatet av magnetitt nanopartikler en betydelig menneskeskapelig bidragsyter til kortbølge atmosfærisk oppvarming.

Introduksjon

Mørkefargede aerosoler som forbrenningsinduserte karbonholdige partikler og vindblåst mineralstøv absorberer solstråling og forstyrrer klimasystemet ved å varme opp atmosfæren og redusere snøalbedoen ^1 , 2 . Kortbølget atmosfærisk oppvarming av slike aerosoler kan endre skyfraksjonen og den hydrologiske syklusen på både regionale og globale skalaer ^{3 , 4 , 5 , 6} . Den globale gjennomsnittlige økningen i nedbør per grad av økning i global gjennomsnittlig overflatetemperatur, som kan tilskrives menneskelig indusert global oppvarming, avhenger sterkt av utslipp av svart karbon (BC), en fullmakt for antropogene kortbølgedempere ⁶. For å evaluere effekten av mørke fargede aerosoler på klima ved hjelp av numeriske modeller, er det nødvendig med observasjonsdatasett for å begrense kildene, atmosfærisk overflod og detaljerte mikrofysiske egenskaper (for eksempel størrelsesfordeling og morfologi) av individuelle lysabsorberende aerosoler ^1 , 7 . De langsiktige dataene om optisk aerosoloptisk dybde målt ved bakkebasert fjernmåling ⁸ har vært de viktigste observasjonsbegrensningene for numeriske modeller som brukes til å evaluere effekten av absorberende aerosoler på klimaendringene ^1 , 7 . Å invertere fjernmåledata til kolonnens overflod av absorberende aerosoler krever a prioriantagelse om de optiske egenskapene til hver type aerosoler som bidrar til absorpsjon aerosol optisk dybde ⁹ . Derfor danner in situ observasjoner av alle viktige bidragsytere til atmosfærisk kortbølgeabsorpsjon grunnlaget for den kvantitative undersøkelsen av de komplekse effektene av absorberende aerosoler på klimaet.

Til nå har to typer karbonholdige aerosoler, BC og brunt karbon (BrC) og vindblåst mineralstøv (DU) generelt blitt ansett som de eneste tre aerosolartene som bidrar betydelig til kortbølgeabsorpsjon i atmosfæren og snøbaggen ^{1 , 2 , 8 , 10 , 11} . BC og BrC slippes hovedsakelig ut under forbrenning av fossilt drivstoff, biodrivstoff og biomasse ⁷ . Lysabsorpsjon av DU skyldes hovedsakelig jernoksid-nanopartikler festet på overflaten av vertsmineralmaterialer ¹² . DU-absorpsjon dominerer den atmosfæriske kortbølgeabsorpsjonen over ørkenen og støvutstrømningsregionene ¹³. Det er nylig gjort et antall forsøk på å kvantifisere BrC-absorpsjon separat fra BC-absorpsjon ^{11 , 14 , 15 , 16} . Disse studiene antyder at BC-absorpsjon nesten alltid dominerer BrC-absorpsjon, unntatt ved ultrafiolette bølgelengder. I Beijing indikerte et indirekte estimat ved bruk av bakkebasert fjernmålingsteknikk ¹⁴ at BrC-absorpsjon er ∼ 10% av BC-absorpsjonen ved den midt synlige bølgelengden om vinteren og våren. Et annet estimat av BrC-absorpsjon i Beijing ved bruk av optiske og kjemiske målinger in situ i mars ga et lignende resultat ¹¹ . Ved hjelp av en global kjemisk transportmodell, Feng et al. anslått at BrC står for 7–19% av aerosolabsorpsjonen (globalt gjennomsnitt) ¹⁷ .

Nylige observasjonsstudier ved bruk av elektronmikroskopimetoder avslørte at menneskeskapte jernoksidpartikler i form av aggregerte FeO _x nanopartikler er allestedsnærværende i urbane omgivelser ^{18 , 19 , 20} og veikanten ²¹ . De sendes ut fra for eksempel masovnene til jernproduksjonsanlegg ²² og fra motorene og bremsene til motorvogner ^23 , 24 . De viktigste jernoksidfasene til aggregerte FeO _x nanopartikler er magnetitt (Fe ₃ O ₄ ) ^{18 , 20 , 21 , 23, 24} , maghemitt (γ-Fe ₂ O ₃ ) ^21 , 24 og hematitt (α-Fe ₂ O ₃ ) ^{18 , 21 , 24} . Imidlertid er deres overflod i troposfæren og utstrålende effekter ennå ikke evaluert.

I denne studien utføres målinger på stedet av fly ved hjelp av et modifisert enkeltpartikkel-sotfotometer (SP2) ²⁵ og elektronmikroskopi for å vise at menneskeskapte FeO _x- partikler, spesielt aggregerte magnetitt-nanopartikler, er allestedsnærværende i de kontinentale utstrømmene fra Øst-Asia. Vi vurderer deretter deres bidrag til atmosfærisk kortbølgeabsorpsjon på grunnlag av de observerte størrelsesoppløste massekonsentrasjonene og partikkelmorfologiene. Våre resultater indikerer at absorpsjonen av menneskeskapt FeO _x er minst 4–7% av BC-absorpsjonen over Øst-Asia.

Resultater

Observasjon

Vi brukte observasjonsdata fra Aerosol strålingspådriv i Øst-Asia (A-FORCE) 2013W fly kampanje ²⁶ i løpet av Gulehavet og Øst-Kinahavet i februar og mars, 2013. Vår endret SP2 kan måle individuelle BC og FeO _x partikler i masse- ekvivalent diameter ( D _m ) domener av 70 nm≤ D _m ≤850 nm og 170 nm≤ D _m ≤2,100 nm, henholdsvis ²⁵ . Aerosolprøvetagningssystemet, som besto av et fremovervendt, innhyllet, solid diffusorinntak, transportrør og aerosolmåleinstrumenter, ble designet for å observere partikler i submikronstørrelse. Den teoretiske overføringseffektiviteten kurver Tr ( D _m ) av FeO _xPartiklene begynte deretter å falle på D _m = ~ 600 nm og ble redusert til ~ 0,5 ved D _m = 2100 nm ( Supplementary fig. 1 ). Disse teoretiske Tr ( D _m ) kurvene tyder på at våre målesystem undervurderer den omgivende FeO _x konsentrasjoner ved D _m > ~ 600 nm.

Karakterisering av menneskeskapt FeO _x

I denne delen karakteriserer vi de grunnleggende egenskapene til luftbårne FeO _x- partikler i det østasiatiske kontinentale utstrømningen. For dette formålet fokuserer vi på luftpakken som går gjennom planetgrenselaget over østlige Kina og ble direkte transportert til prøvetakingspunktet på flysporet under 2 km høyde uten å oppleve våt fjerning av aerosoler. Flyobservasjonsdataene for denne luftpakken kalles tørr PBL luft ²⁶ . De detaljerte kriteriene for valg av tørr PBL-luft i henhold til den bakoverliggende bane-analysen er beskrevet i Kondo et al . ²⁶ .

Først klassifiserte vi individuelle Fe-bærende partikler i tørr PBL-luft, avhengig av sammensetning og morfologi, basert på elektronmikroskopi-analysene av 1460 partikler samlet av en innebygd aerosol-impactor sampler. Et overføringselektronmikroskop (TEM) og et skannende overføringselektronmikroskop utstyrt med energidispergerende røntgenspektrometri (STEM – EDS) ¹⁹ ble brukt til disse analysene. Tabell 1 viser antall Fe-bærende partikler for hver av de tre morfologiske typene målt ved STEM – EDS-analysene. Den vanligste typen Fe-bærende partikkel var aggregerte FeO _x nanopartikler; TEM-bildene og tilhørende elementære kartlegginger av disse nanopartiklene er vist i figur 1 ; Supplerende figur 2. Diameterene til FeO _x- monomerer som omfatter hvert aggregat var svært varierende, og varierte fra flere nm til ~ 100 nm. Disse sammensetningene og morfologien til FeO _x- partikler er lik de som finnes i Tokyo ¹⁹ eller Mexico City ²⁷ . Våre elektronenergitapspektroskopi (EELS) analyser med TEM viste at hovedkomponenten i de aggregerte FeO _x nanopartiklene i tørr PBL luft er magnetitt ( tilleggs Fig. 3). Den nest vanligste typen Fe-bærende partikler i tørr PBL-luft var flyveaske, som er en kompleks intern blanding av forbrenningsinduserte ildfaste materialer som vanligvis inkluderer Si som en hovedkomponent. De Fe-bærende flyveaskepartiklene i den tørre PBL-luften inneholdt vanligvis bare flere prosent av Fe. En tredje type Fe-bærende partikkel, Fe-bærende mineralstøv, var sjelden i den tørre PBL-luften; fraksjonen av mineralstøvpartikler blant alle Fe-bærende partikler var bare 0,035 ( tabell 1 ). Selv om mineralstøv ble observert å være mindre i den tørre PBL-luften, ville det være den dominerende typen Fe-bærende partikler over Øst-Asia under en utstrømningshendelse av et eolisk støv (det vil si Kosa).Tabell 1 Antall partikler bestemt ved STEM – EDS-analyse for prøver samlet i tørr PBL-luft.Bord i full størrelse

Deretter presenterer vi resultater levert av lysspredningssignalene til individuelle FeO _x- partikler målt av SP2. Figur 2 viser et spredningsplott av den spredende tverrsnitt ved begynnelsen av den hvitglødende ( C _s-oi ) ²⁸ og den masse ekvivalente diameter D _m for både laboratorie- og omgivelses FeO _x -holdig partikler. Figur 2 inkluderer også eksperimentelle resultater for rene magnetittpartikler og mineralstøvpartikler (islandsk støv og Taklamakan-støv) ²⁵ . Sammenlignet med ren magnetitt viste mineralstøvprøvene store C _s-oi- verdier utover den påvisbare grensen for∼ 4 × 10 ⁻¹⁴  m ² , fordi vertsmineralene internt blandet med glødelampen FeO _x også bidrar til C _s-oi- verdien. På grunnlag av disse resultatene, innførte vi et kriterium for å klassifisere blandetilstand detektert FeO _x holdig partikler i D _m domene på 170 nm≤ D _m ≤270 nm. Partikler med C _s-oi > 2 × 10 ⁻¹⁴  m ² ble klassifisert som støvlignende. Figur 2 viser at et flertall av FeO _x-holdige partikler i den tørre PBL-luften lignet på de rene magnetittpartiklene når det gjelder deres Cs _-oi- verdi, mens et mindretall hadde vesentlig større Cs _-oi- verdier. I den tørre PBL-luften var fraksjonen av støvlignende FeO _x- partikler blant de påviste FeO _x- inneholdende partiklene ∼ 0,1, som diskutert senere.

I tillegg til de direkte mikroskopiske observasjonene ved bruk av TEM – EELS, ga de optiske signalene målt med SP2 også indirekte informasjon om materialegenskapene til den luftbårne FeO _x . Tidspunktet for begynnelsen av glødelampen ( t _oi ) av FeO _x -holdige partikler har eksperimentelt vist seg å være en kvalitativ indikator for fargemørke (det vil si lysabsorberende effektivitet) i FeO _x- materialer ²⁵ . Fordelingen av t _oi- verdiene til FeO _x -holdige partikler i tørr PBL-luft var lik den for svart-farget magnetitt, men ulik den for rød-farget hematitt (se Metodeavsnittet ogSupplerende figur 4 ). Dette innebærer at hovedkomponenten ved glødende FeO _x- partikler i tørr PBL-luft er magnetitt, noe som er i samsvar med TEM – EELS-resultatene ( tilleggs Fig. 3 ).

Vi fant at FeO _x- tallkonsentrasjonen i den tørre PBL-luften var sterkt korrelert med CO-blandingsforholdet ( r ² = 0,87) og BC-tallkonsentrasjonen ( r ² = 0,69; henholdsvis fig. 3a, b ). Disse resultatene antyder at den romlige fordelingen av FeO _x- utslippsstrømmen over det østasiatiske kontinentet er lik den for CO og BC. På den annen side korrelerte FeO _x / BC-tallkonsentrasjonsforholdet i det tørre PBL-luften verken med den relative overflod av supermikron-aerosoler ( figur 3c ) eller tallfraksjonen av de støvlignende FeO _x- inneholdende partiklene. ( Fig. 3d). Spredningsdiagrammene antyder at flertallet av de oppdagede FeO _x- partiklene i den tørre PBL-luften ikke er assosiert med DU, noe som samsvarer med resultatene av de direkte STEM – EDS-analysene av aerosol-impaktorprøver ( tabell 1 ).

De to viktigste konklusjonene som trekkes fra disse observasjonene er som følger. For det første er FeO _x- partiklene oppdaget ved hjelp av den modifiserte SP2, med unntak av de støvlignende FeO _x , primært aggregerte magnetitt-nanopartikler av menneskeskapt opprinnelse. For det andre er den antropogene magnetitten en viktig type Fe-bærende aerosol i øst-asiatisk kontinentalt utstrømning.

Høyde profiler

Figur 4 viser størrelsesoppløst antall og massekonsentrasjoner av FeO _x i hver høyde sammen med de i den tørre PBL-luften. Innenfor det observerte størrelsesdomenet på 170 nm ≤ D _m ≤ 2100 nm ble den størrelsesoppløste tallkonsentrasjonen av FeO _x tilnærmet ved hjelp av en strømfunksjon med en forskyvning

der y ₀ , a og p er numeriske parametere oppført i tabell 2 . Den størrelsesoppløste massekonsentrasjonen av FeO _x ble tilnærmet somTabell 2 Liste over parametrene for størrelsesfordelingsfunksjonene (ligningene (1) og (3)).Bord i full størrelse

hvor er antatt bulk tetthet av FeO _x (5,17 g cm ⁻³ ). I motsetning til dette ble den størrelsesoppløste massekonsentrasjonen av BC innenfor det observerte størrelsesdomenet på 70 nm≤ D _m ≤850 nm (se fig. 6 og 14 i Kondo et al . ²⁶ ) tilnærmet med en to-modal lognormal funksjon som

hvor A _i , D _i og σ _GI ( i = 0,1) er numeriske parametre er oppført i tabell 2 . Figur 4 viser at de følgende modus D _m verdier av antallet størrelsesfordelingen var mindre enn 170 nm, mens de mode D _m verdier av massestørrelsesfordelingen kan ha vært større enn 2100 nm, det vil si, det påvisbare D _m domene på 170 nm ≤ D _m ≤2100 nm var utilstrekkelig til å avsløre hele formen på størrelsesfordelingsfunksjonen til omgivende FeO _x. Som nevnt tidligere, vår aerosol-sampling system under sannsynligvis den omgivende FeO _x konsentrasjoner for D _m > ~ 600 nm. Derimot var våre BC-målinger i domenet 70 nm≤ D _m ≤850 nm sannsynligvis tilstrekkelig til å bestemme de totale BC-massekonsentrasjonene, som forventet fra figur 6 og 14 av Kondo et al . ²⁶ og parametrene oppført i tabell 2 .

BC-størrelsesfordelingene hadde en tendens til å skifte mot mindre størrelser i høyere høyder ²⁶ (se parameter D ₀ i tabell 2 ). Denne trenden er forklart med den foretrukne våtfjerningen av større BC-partikler under vertikal transport ^26 , 29 . I motsetning til dette, skiftet FeO _x- størrelsesfordelingen mot større størrelser med økende høyde ( figur 4 ). Reduksjonen av parameteren p med høyde gjenspeiler denne trenden ( tabell 2 ). Som vist senere, tallfraksjonen av støvlignende FeO _xble observert å øke med høyde. Vi antar at mineralstøvpartiklene løftet fra ørkenene i sentrale Kina og transportert av vestkanten forårsaker større forskyvning av FeO _x- størrelsesfordelingene over Det gule hav og det østlige Kinahavet.

Figur 5a, b viser henholdsvis de vertikale profilene av FeO _x konsentrasjonene og FeO _x / BC konsentrasjonsforholdene. Gjennomsnittlig FeO _x massekonsentrasjon var 100–400 ng m ⁻³ ved standard temperatur og trykk (STP) i grenselaget (høyde < ∼ 2 km), og reduserte monotont med høyde til 30-90 ng m ⁻³ STP i fri troposfære (høyde> ∼ 3 km). Gjennomsnittlig FeO _x / BC-tallkonsentrasjonsforhold var 0,004 i grenselaget og redusert til 0,002 i den frie troposfæren. Gjennomsnittlig FeO _x / BC massekonsentrasjonsforhold var 0,3-0,5 i alle høyder under 6 km, og økte til ∼0,8 i høyere høyder (6–8 km). Den observerte FeO _x / BC nummer (masse) forholdet ville være betydelig større dersom vi var i stand til å påvise mindre (større) FeO _x partikler med D _m <170 nm ( D _m > 2100 nm). Antallfraksjonen av støvlignende FeO _x viste en monoton økning med høyde fra ∼ 0,07 ved 0–1 km til ∼ 0,5 ved 6–8 km ( fig. 5c ). I en aerosol-impaktorprøve samlet i løpet av en tidsperiode med den høyeste konsentrasjonen av FeO _x- antall observert i 6-8 km høyde ( ∼ 0,4 cm ^-3 STP), fant vi faktisk mineralstøvpartikler inkludert Fe (Supplerende figur 5 ). Imidlertid, i de gratis troposfæriske prøvene, var antall Fe-bærende partikler samlet på hvert TEM-rutenett for lavt til å evaluere den relative overflod av hver av de tre morfologiske typene som er oppført i tabell 1 .

Tverrsnitt med masseabsorpsjon

En original tilnærmingskode for diskret dipol ble brukt til å beregne masseabsorpsjonstverrsnittene av BC- og FeO _x- inneholdende partikler ved å anta partikkelform, blandingstilstand og brytningsindeks for hvert materiale. Før vi diskuterer resultatene, forklarer vi kort de ikke-trivielle forutsetningene som er brukt. For både BC og FeO _x ble partikkelformen antatt å være et fraktalignende aggregat av sfæriske monomerer. Blandingstilstanden til aggregatet med andre ikke-absorberende materialer ble antatt å være bare eller belagt: den bare tilstanden angir et rent aggregat, mens den belagte tilstanden angir et aggregat som er belagt med en stor mengde ikke-absorberende materiale. I belagt tilstand ble volumet på belegningsmaterialet foreskrevet slik at den teoretiske loggen ( C_s-be / C _s-oi ) -verdien til modellen BC-holdige partikler var større enn de målte logg ( C _s-be / C _s-oi ) -verdiene til de virkelige BC-holdige partiklene, hvor C _s-be betegner spredningstverrsnittet av en BC-inneholdende partikkel i SP2-laserstrålen før fordampning ²⁸ begynte (se avsnittet Metoder). Den midlere + 1 σ verdi av den observerte log ( C _s-be / C _s-oi ) verdi for BC-inneholdende partikler med D _m ~ 200 nm var ~ 0,9 i alle høyder under 8 km ( fig. 5d). På bakgrunn av denne observasjonen ble belegg / aggregatvolumforholdet i belagt tilstand valgt til å være omtrent 3–4 slik at den teoretiske verdien av log ( C _s-be / C _s-oi ) for den belagte BC var ∼ 1,0 ved D _m ∼ 200 nm ( tilleggs figur 6 ).

Den masse-absorpsjon tverrsnitt ( σ _en ) som er beregnet for BC-og FeO _x holdige partikler som funksjon av bølgelengden ( λ ) og masse-ekvivalente diameter D _m er vist i Fig. 6 . Generelt er σ _a- verdien ved en bestemt ( λ , D _m ) omtrent tre ganger større for BC enn for FeO _x , hovedsakelig fordi den antatte bulkdensiteten til FeO _x (5,17 g cm ^-3 ) var 2,87 ganger større enn den av BC (1,8 g cm ⁻³ ). Sammenlignet med bare tilstand, σ _able forsterket av en faktor på omtrent to i belagt tilstand på grunn av de såkalte linseeffektene ³⁰ . Den σ _en ( λ , D _m ) av FeO _x endret seg ikke vesentlig med λ i D _m domene i stor grad bidrar den totale omgivende FeO _x massekonsentrasjon. Dermed forventer vi at den atmosfæriske absorpsjonskoeffisienten ( b _abs ) som tilskrives menneskeskapt FeO _x, avhenger lite av bølgelengden. I kontrast, b _abssom kan tilskrives karbonholdige aerosoler (BC + BrC) er kjent for å avta kraftig med bølgelengden ^{14 , 15 , 31} . Denne store forskjellen i bølgelengdeavhengighet av b _abs mellom menneskeskapte FeO _x og karbonholdige aerosoler vil være nyttig for å klassifisere dem i observasjoner fra fjernmåling.

Kortbølge atmosfærisk oppvarming

Her kvantifiserer vi den øyeblikkelige kortbølgede atmosfæriske oppvarmingen som kan tilskrives FeO _x og BC ved hjelp av deres observerte størrelsesoppløste massekonsentrasjoner og teoretiske masseabsorpsjonstverrsnitt. Bidraget til kortbølget atmosfærisk oppvarming fra partikler av en bestemt størrelse kvantifiseres av den størrelsesoppløste absorberende effekten d P _abs / dlog D _m (W m ^-3 ), som er definert som

hvor F _ac ( λ ) er den spektrale aktiniske fluxen (W m ⁻²  nm ⁻¹ ), σ _a ( λ , D _m ) er masseabsorpsjonstverrsnittet (m ²  g ⁻¹ ) og d M / dlog D _m (g m ^-3 ) er gitt ved ligningene (2) eller (3). Verdien av F _ac ( λ ) for hver høyde ble beregnet ved hjelp av en strålingsoverføringsmodell forutsatt at det er klar himmel og en sol-vinkel på dagsbasis (se avsnittet Metoder). Figur 7viser de størrelsesoppløste absorberende kreftene til BC og FeO _x i (a) tørr PBL-luft og (b) i høyeste høyde (6–8 km). Den klokkeformede d P _abs / dlog D _m fordelingene for BC antyder at BC-inneholdende partikler innenfor det detekterbare D _m domene (70 nm≤ D _m ≤850 nm) overveiende bidra til den totale BC absorpsjon. På den annen side, bred d P _abs / dlog D _m fordelinger av FeO _x antyder at unobserved FeO _x holdig partikler utenfor det detekterbare D _m domene (170 nm≤ D_m ≤ 2100 nm) bidrar også betydelig til den totale FeO _x absorpsjonen. Figur 7 viser også de teoretiske overføringseffektivitetskurver (Tr ( D _m )) i vårt aerosolprøvetagningssystem for BC og FeO _x- partikler. Den bratt avtagende Tr ( D _m ) kurve for FeO _x antyder at vi har undervurdert d P _abs / dlog D _m verdi for FeO _ks ved D _m > ~ 600 nm.

Den totale kortbølgeabsorberende kraften P _abs (W m ^-3 ) ble beregnet ved å integrere ligning (4) over D _m :

hvor D _min og D _max betegner henholdsvis den nedre og øvre grense for det detekterbare D _m- domenet. Figur 8a viser høydeprofilene til P _abs (BC) og P _abs (FeO _x ). For både BC og FeO _x , P _abs verdier redusert monotont med høyde, etter deres massekonsentrasjonsprofilene. For den tørre PBL-luften var de gjennomsnittlige P _abs (BC) og P _abs (FeO _x ) verdiene i bare (belagt) tilstand 4,0 (10,0) og 0,24 (0,44) mW m ^-3, henholdsvis. Disse P _abs- verdiene tilsvarer henholdsvis 0,29 (0,72) og 0,017 (0,032) K per dag. Figur 8b viser høydeprofilene for gjennomsnittlig P _abs (FeO _x ) / P _abs (BC) forhold. I grenselaget hvor menneskeskapte FeO _x dominerte de påviste FeO _x- partiklene ( fig. 5c ), ble gjennomsnittlig P _abs (FeO _x ) / P _abs (BC) -forhold estimert til å være 0,04–0,07. Høydeavhengigheten av P _abs (FeO _x ) / P_abs (BC) var lik den for FeO _x / BC massekonsentrasjonsforholdet ( fig. 5b ). I den høyeste høyden (6-8 km), hvor de støvlignende FeO _x- partiklene bidro med 50% av de påviste FeO _x- partiklene ( Fig. 5c ), kan P _{abs som} tilskrives menneskeskapt FeO _x være ∼ 50% av den beregnede P _abs verdi.

Det skal bemerkes at P _abs (FeO _x ) / P _abs (BC) forholdstall er rapportert heri er lavere enn den virkelige verdi som følge våre målinger underomgivelses FeO _x massekonsentrasjon i D _m domenet til ~ 600 nm≤ D _m ≤ 2100 nm og fullstendig ignorert FeO _x partikler utenfor det detekterbare D _m domene. Tatt i betraktning disse fakta, ville de virkelige forholdene mellom P _abs (FeO _x ) og P _abs (BC) i grenselaget være så store som 0,1.

Diskusjon

På grunnlag av de tidligere observasjonene av BrC nær Beijing i mars 2013 (ref 11 , 14 ) estimerer vi omtrent den typiske P _abs (BrC) / P _abs (BC) -verdien i grenselaget til ∼ 0,1. Dermed forventer vi at P _abs (FeO _x ) er like stor som P _abs (BrC) i det østasiatiske kontinentale utstrømningen. I fremtidige studier er det svært ønskelig å bruke et aerosolprøvetagningssystem med høyere overføringseffektivitet av store FeO _x- partikler. I tillegg er noen tekniske forbedringer i SP2 nødvendig for å utføre FeO _xMålingene utover inneværende detekterbare D _m domene (170 nm≤ D _m ≤2,100 nm). Til tross for rommet for slike forbedringer, kan en viktig konklusjon trekkes fra resultatene våre, nemlig at i tillegg til BC og BrC, bør luftbåren FeO _x i form av aggregerte magnetittnanopartikler også anerkjennes som en betydelig menneskeskapt bidragsyter til kortbølget atmosfærisk oppvarming.

I tillegg til kortbølgeabsorpsjon på klar himmel, diskuterer vi kort noen andre potensielle klimaeffekter av menneskeskapte FeO _x- partikler. Lavstratiforme skyer er hyppige klimatiske forekomster over havet mellom Midt- og Høybreddegraden og sørøst-Kina ³² . Under beskjeden maksimal overmetting i slike skyer vil partikkelens massefraksjon aktivert for skydråper være vesentlig større for FeO _x enn BC, fordi de kritiske overmettelsene av FeO _x -holdige aerosoler vil være lavere enn de for BC på grunn av større D _m . Under disse situasjonene er P _abs (FeO _x ) / P _abs(BC) forbedres fordi linseffekten i dråper ³³ er større for FeO _x enn for BC. Vi forventer at antall samutsendte kjernekilder i skyen og deres forløpergasser i menneskeskapte FeO _x- rike kilder, som forblir usikre, er vesentlig forskjellige fra de i menneskeskapte BC- og BrC-rike kilder som boligkull, industrikull biomasse drivstoff ⁷ . Uten omfattende undersøkelser er det således ikke klart om nettopositiv klimatvinging av antropogene FeO _x- rike kilder er ubetydelig eller sammenlignbar med BC- og BrC-rike kilder. Til slutt skal det nevnes at den menneskeskapte FeO _xpartikler kan også spille en rolle i de biogeokjemiske syklusene ³⁴ .

Metoder

Modifisert enkeltpartikkel sotfotometer

Et modifisert enkeltpartikkel-sotfotometer (SP2), som oppdager lysabsorberende ildfaste aerosoler på basis av laser-indusert glødelampe i hulrommet, ble brukt til å måle BC og jernoksid FeO _x- partikler ²⁵ . BC og FeO _x diskrimineres fra hverandre på grunnlag av fargeforholdet, som er en indikator på koketemperaturen ²⁵ , og toppamplituden til det blåbånds glødesignalet, som er en indikator på en glødende partikkelstørrelse ²⁵ . Supplerende figur 7 viser et spredningsdiagram over toppamplitudene og fargeforholdene til alle glødende partikler oppdaget under A-FORCE 2013 W-kampanjen. Grenselinjene for å diskriminere FeO _xfra BC ble bestemt på grunnlag av eksperimentelle resultater ²⁵ og er også vist i tilleggs Fig. 7 .

Massene ( m ) av de individuelle FeO _x- og BC-partiklene ble bestemt fra topphøydene til glødesignalene ved hjelp av de eksperimentelt bestemte forholdet mellom masse og topp ²⁵ . Masse-ekvivalent diameter ( D _m ) for BC og FeO _x ble beregnet ut fra de observerte massene m forutsatt at hulromsfrie densiteter på 1,8 g cm ^-3 og 5,17 g cm ^-3 (tetthet av magnetitt), henholdsvis. I denne studien var de påvisbare størrelsesdomenene til BC og FeO _x- partiklene henholdsvis 70 nm ≤ D _m ≤ 850 nm og 170 nm ≤ D _m ≤ 2100.

Den detaljerte morfologiske egenskapene til de individuelle partikler inneholdende en bestemt masse av hver incandescing materiale, ble bedømt på basis av tidsoppløst spredende tverrsnitt C _s (integrert over den romvinkel med lys samling) i et laserstråle som stammer fra spredningssignalet ^{35 , 36 , 37} . Vi vurderte om glødematerialet (BC eller FeO _x ) var festet til overflaten av en annen partikkel på grunnlag av størrelsen på C _s ved begynnelsen av glødesignalet ( C _s-oi ) ²⁸ . I våre observasjoner er brøkdelen av den vedlagte typen ²⁸BC-inneholdende partikler med D _m = 200 nm var <3% ved alle høyder under 8 km. Således antok vi den C _s-oi av BC-inneholdende partikler for å være ekvivalent med den C- _s av BC kjerne. For BC-inneholdende partikler, er forholdet mellom C- _s før utbruddet av partikkel fordampning ( C _s-er ) til C _s-oi brukes som en indikator på mengden av ikke-ildfast materiale (for eksempel sulfat) belegging av BC ²⁸ .

Tidspunktet for begynnelsen av glødesignalet ( t _oi ) er en indikator på oppvarmingshastigheten til en absorberende partikkel i laserstrålen til SP2; t _oi har en tendens til å være lavere (tidligere) for mer effektive lysabsorbenter. Våre eksperimenter ²⁵ viste at t _oi av magnetitt (Fe ₃ O ₄ ) partikler var markert tidligere enn hematitt (α-Fe ₂ O ₃ ), noe som gjenspeiler den større absorpsjonseffektiviteten til magnetitt. Det skal bemerkes at sammenligninger av t _oiverdier avledet fra laboratorieeksperimenter og feltdata er meningsfylte bare under lignende SP2-forhold (det vil si den samme lasereffekten og bredden til den Gaussiske strålen) fordi t _oi for en bestemt sammensetning avhenger av disse parametrene. Supplerende figur 4 viser t _oi- fordelingen for de omgivende BC- og FeO _x- partiklene i tørr PBL-luft. SP2-lasereffekten under A-FORCE 2013W-kampanjen var lik den i laboratorieeksperimentene ²⁵ , som forventet fra sammenligningen av t _oi – t _cen (0,2 μs) for BC mellom omgivelsesdata (−55 < t _oi – t_cen <−30) og laboratorieresultatene våre (−50 < t _oi – t _cen <−35; se figur 2c av Yoshida et al . ²⁵ ). De t _oi fordelingen av FeO _x partikler for to forskjellige masseområder (10 fg≤ m ≤88 fg og m > 530 fg) var like, noe som indikerer at den primære FeO _x materialet ikke endres merkbart med FeO _x partikkelmassen ( Supplementary Fig . 4 ). Eksperimentet vårt illustrerte at glødesannsynligheten for rene hematittpartikler var null for m < ∼100 fg fordi absorpsjonseffektiviteten til hematittpartikler i dette størrelsesområdet er utilstrekkelig til å varme opp partiklene til glødetemperaturen ²⁵ . Således hadde de glødende FeO _x- partiklene i tørr PBL-luft større absorpsjonseffektivitet enn hematitt. Den t _oi – t _cen (0,2 uS) fordelinger av FeO _x med 10 fg≤ m ≤88 fg og m > 530 fg stort sett overlappes med den t _oi – t _CEN fordelingene for ren magnetitt med m < ~ 100 fg (-40 < t _oi – t _cen <−20)²⁵ og m> 530 fg (−40 < t _oi – t _cen <−30) ²⁵ , henholdsvis. På grunnlag av disse resultatene og EELS-spektrene vist i supplerende figur 3 , er hovedbestanddelen av de påviste FeO _x- partiklene i tørr PBL-luft sannsynligvis magnetitt (Fe ₃ O ₄ ).

Elektronmikroskopi-analyse

En aerosol-slagprøveprøver ¹⁹ ombord på flyet ble brukt til å samle aerosolprøver på Cu TEM-nettene med kollosjonsunderlag med 12-minutters intervaller under hver flytur. Et 120-kV overføringselektronmikroskop (JEM-1400, JEOL) utstyrt med et energidispersivt røntgenspektrometer (Oxford Instruments) ble brukt til STEM – EDS-analysen. Et 200-kV overføringselektronmikroskop (ARM 200, JEOL) ble brukt til EELS-analysen.

Overføringseffektivitet av aerosoler

Spesiell forsiktighet er nødvendig for å måle antall konsentrasjoner av aerosoler i supermikronstørrelse i omgivende luft når overføringseffektiviteten (Tr) gjennom hele rørapparatet som forbinder aerosolinnløpet til partikkeloppdagelsesvolumet uunngåelig redusert på grunn av treghets- og gravitasjonsavsetningene. Siden en vesentlig stor brøkdel av den totale FeO _x- massen ble forventet å være i supermikronstørrelsesområdet ( figur 4 ), er vår konklusjon sterkt avhengig av graden av prøvetapstap av store FeO _x- partikler. I henhold til de teoretiske formlene utarbeidet av Pramod et al . ³⁸ , estimerte vi Tr ( D _m ) -kurvene til BC og FeO _xpartikler gjennom vårt aerosol-prøvetakingssystem. I vår A-FORCE 2013W flykampanje ble prøveluften sugd gjennom et fremovervendt innhyllet inntak (DMT Inc., Boulder, CO, USA) installert på toppen av flykroppen. Dette aerosolinnløpet er en kopi av ‘University of Hawaii innhyllet solid diffusorinntak’ beskrevet og evaluert av McNaughton et al . ³⁹ . En isokinetisk aspirasjon ble utført for å opprettholde aspirasjonseffektiviteten på ∼ 1.0, uavhengig av partikkelstørrelsen. De geometriske spesifikasjonene og strømningshastighetene til rørapparatene som omfatter prøvetakingssystemet er oppført i tilleggstabell 1 . De hulromfrie tetthetene til BC og FeO _x ble antatt å være 1,8 og 5,17 g cm ^-3, henholdsvis. De dynamiske formfaktorene til BC og FeO _x- partiklene ble antatt å være 1,5. Våre forsøk som bruker ren magnetittpartikler bekreftet et rimelig samsvar mellom den målte og teoretiske Tr ( D _m ) kurver for en ¼-tommers rør (lengde = 0-3 m) forutsatt den samme tetthet og dynamisk formfaktoren.

Beregning av fraktallignende aggregater av kuler

På grunnlag av TEM-observasjonene av omgivende BC- og FeO _x- partikler antok vi at formene til modellen BC- og FeO _x- partikler for beregningene av elektromagnetisk spredning var fraktallignende aggregater av kuler. Aggregatgeometrien ble beregnet ved hjelp av en original tunable cluster-cluster aggregation (CCA) -kode kalt aggregate_gen, som er en effektiv C ++ implementering av den hierarkiske CCA-algoritmen ⁴⁰ . Vi antok at den fraktale prefaktoren og den fraktale dimensjonen var henholdsvis k _f = 1.0 og D _f = 2.8. Monomerdiametrene av BC og FeO _x ble antatt å være henholdsvis 40 og 80 nm. Antall monomerer N _ppi aggregatene varierte fra 8 til 16384. Denne serien av N _pp dekker den observerte D _m domene for både BC og FeO _x .

Beregninger av elektromagnetisk spredning

Masseabsorpsjonstverrsnittene for BC og FeO _x som funksjoner for både bølgelengde λ og masseekvivalent diameter D _m ble beregnet ved hjelp av en original elektromagnetisk spredningsløser kalt block-DDA, som bruker blokk Krylov-underrommet metoder ^{41 , 42 , 43} for effektivt å løse den diskrete dipoltilnærmingen (DDA) ^44 , 45 for flere innfallende bølger, eller tilsvarende for flere målorienteringer. For hver ( λ , D _m) tilstand brukte vi gjennomsnittsverdien av resultatene fra fire forskjellige tilfeldig valgte målorienteringer. Ved påføring av blokk-DDA til spredningsproblemer for fraktal-lignende aggregater av BC eller FeO _x monomerer er monomeren dipol formuleringen ble antatt å unngå diskretisering spenningsprofilfeilen etter hver monomer ⁴⁶ . Den koblede elektriske og magnetiske dipolformuleringen ^46 , 47 ble brukt til å redusere multipol-trunkeringsfeilen assosiert med monomer-dipol-antagelsen ⁴⁶ . For å anvende effektive raske Fourier-transformasjonsbaserte algoritmer i DDA ⁴⁸ , justerte vi senterposisjonen til hver monomerdipol til nærmeste sted i beregningskubikkgitteret (CL) ⁴⁶. I denne studien ble gitteravstanden til CL satt til halvparten av monomerdiameteren. Geometrien til belegningsmaterialet som omgir et fraktalignende aggregat av kuler ble beregnet ved følgende fremgangsmåte. Først CL steder i nærheten av hver monomer (ved en avstand på mindre enn T monomer radier) ble valgt som kandidater for belegg volumelementer, hvor beleggtykkelsen ble kontrollert av parameteren T . I denne studien ble T valgt til å være 3. Deretter ble CL-stedene som overlappet med monomervolum, hvis de var til stede, fjernet fra kandidatene. Til slutt ble beleggvolumet tildelt hver kandidat.

Vi brukte de komplekse brytningsindeksene til BC og FeO _x oppført i tilleggstabell 2 . Ackerman og Toon ⁴⁹ brukte også dette datasettet for brytningsindeks for å estimere de strålende effektene av atmosfæriske aerosoler som inneholder BC og magnetitt. Brytningsindeksen til belegningsmaterialet ble antatt å være 1,5 + 0,0 i , uavhengig av bølgelengden.

Strålingsoverføringsberegninger

Den spektrale aktiniske flukser F _ac ( λ ) under A-FORCE 2013W tilstand ble beregnet ved hjelp av lystransportprogramvarepakken libRadtran (versjon 1,6 beta) ⁵⁰ . I hver høyde ble absorpsjonskoeffisientene b _abs ( λ ) (m ⁻¹ ) av BC og FeO _x- partiklene beregnet på grunnlag av observasjons- D _m / dlog D _m- data og teoretiske α _a ( λ , D _m ) -verdier. Ekstinksjonskoeffisientene b _ext ( λ) ble evaluert som b _abs ( λ ) / (1− ω ), hvor den enkeltspredende albedo ω ble antatt å være 0,85, uavhengig av λ . Henyey – Greenstein-funksjonen med asymmetri-parameter 0.7 ble brukt for spredningsfasefunksjonen. Kortbølgeabsorpsjon av gasser (for eksempel vanndamp og ozon) ble beregnet ved hjelp av LOWTRAN / SBDART-parameteriseringen forutsatt standard atmosfæriske profiler (US-standard atmosfære). Effektiv sol Zenit vinkel gjennomsnitt over dagslys timer (lokal middag ± 6 timer) ble antatt for aktinisk fluks beregning. Alle inngangsparametrene som brukes i beregningene av strålingsoverføring, er oppført i tilleggstabell 3 .

Sky- og aerosolspektrometersonde

En sky og aerosol spektrometer sonde (CAS; Dråpemåle Technologies, Inc.) installert under en større vinge av flyet ble brukt for å måle størrelsen oppløst antall konsentrasjon av total aerosol i den lysspredende diameter ( D _p ) domene på 0,5 um ≤ D _p ≤50 μm. CAS-instrumentet brukt heri ble også beskrevet i Koike et al . ⁵¹ .

Kode tilgjengelighet

Aggregatkoden for beregning av fraktallignende aggregater av kuler og blokk-DDA-koden for elektromagnetisk spredning ble utviklet av den tilsvarende forfatteren (NM) og er tilgjengelig i GitHub-depotet på: https://github.com/nmoteki .

Datatilgjengelighet

FeO _x- data vist i figur 4 er tilgjengelig på NOAA National Center for Environmental Information (NCEI) Referanse-ID: YKJKWD. De andre observasjonsdataene og beregningsresultatene er tilgjengelige fra N. Moteki.

Ytterligere informasjon

Hvordan sitere denne artikkelen: Moteki, N. et al . Antropogene aerosoler av jernoksid forbedrer atmosfærisk oppvarming. Nat. Fellesskap. 8, 15329 doi: 10.1038 / ncomms15329 (2017).

Forlagets merknad: Springer Nature er fortsatt nøytral med hensyn til jurisdiksjonskrav i publiserte kart og institusjonelle tilknytninger.

Referanser

1. 1Stier, P., Seinfeld, JH & Kinne, S. Aerosolabsorpsjon og strålingstvinging. Atmos Chem. Phys. 7 , 5237–5261 (2007).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
2. 2Qian, Y. et al. Lysabsorberende partikler i snø og is: Måling og modellering av klimatiske og hydrologiske påvirkninger. Adv. Atmos Sci. 32 , 64–91 (2015).CAS Artikkel Google Scholar 
3. 3Ackerman, AS, Toon, OB & Stevens, DE Reduksjon av tropisk uklarhet ved sot. Science 288 , 1042–1047 (2000).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
4. 4Menon, S., Hansen, J., Nazarenko, L. & Luo, Y. Klimaeffekter av svart karbon aerosoler i Kina og India. Science 297 , 2250-2253 (2002).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
5. 5Ming, Y., Ramaswamy, V. & Persad, G. To motstridende effekter av å absorbere aerosoler på global gjennomsnittlig nedbør. Geofys. Res. Lett. 37 , L13701 (2010).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
6. 6Pendergrass, AG & Hartmann, DL Global-gjennomsnittlig nedbør og svart karbon i AR4-simuleringer. Geofys. Res. Lett. 39 , L01703 (2012).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
7. 7Bond, TC et al. Begrensning av svart karbon i klimasystemet: En vitenskapelig vurdering. J. Geophys. Res. Atmos 118 , 5380–5552 (2013).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
8. 8Holben, BN et al. AERONET-A føderert instrumentnettverk og dataarkiv for aerosolkarakterisering. Remote Sensing of Environment 66 , 1–16 (1998).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
9. 9Schuster, GL, Dubovik, O. & Arola, A. Fjernmåling av sotkarbon-Del 1: Skille forskjellige absorberende aerosolarter. Atmos Chem. Phys. 16 , 1565–1585 (2016).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
10. 10Moosmüller, H., Chakrabarty, RK & Arnott, WP Aerosol lysabsorpsjon og dens måling: En gjennomgang. J. Quant. Spektrosc. Radiat. Transf. 110 , 844–878 (2009).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
11. 11Yang, M., Howell, SG, Zhuang, J. & Huebert, BJ Attribusjon av aerosollysabsorpsjon til svart karbon, brunt karbon og støv i Kina – tolkninger av atmosfæriske målinger under EAST-AIRE. Atmos Chem. Phys. 9 , 2035–2050 (2009).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
12. 12Zhang, XL, Wu, GJ, Zhang, CL, Xu, TL & Zhou, QQ Hva er den virkelige rollen til jernoksider i de optiske egenskapene til støv aerosoler? Atmos Chem. Phys. 15 , 12159–12177 (2015).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
13. 1. 3Chin, M. et al. Lysabsorpsjon av forurensning, støv og biomasse som brenner aerosoler: en global modellstudie og evaluering med AERONET-målinger. Ann. Geofys. 27 , 3439–3464 (2009).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
14. 14Wang, L. et al. Beregning av aerosolabsorberende komponenter av svart karbon, brunt karbon og støv fra jordbaserte data fra fjernmåling av solhimmelradiometere. J. Geophys. Res. Atmos 118 , 6534–6543 (2013).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
15. 15Massabò, D. et al. Flerbølgelengde optisk bestemmelse av svart og brunt karbon i atmosfæriske aerosoler. Atmos Miljø. 108 , 1–12 (2015).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
16. 16Yuan, JF et al. Lysabsorpsjon av brunt karbon aerosol i PRD-regionen i Kina. Atmos Chem. Phys. 16 , 1433–1443 (2016).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
17. 17Feng, Y., Ramanathan, V. & Kotamarthi, VR Brown carbon: en betydelig atmosfærisk absorberer av solstråling? Atmos Chem. Phys. 13 , 8607–8621 (2013).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
18. 18Hu, Y. et al. Identifikasjon av de typiske metallpartiklene blant dis, tåke og klare episoder i Beijing-atmosfæren. Sci. Totalt miljø. 511 , 369–380 (2015).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
19. 19Adachi, K., Moteki, N., Kondo, Y. & Igarashi, Y. Blandingstilstander av lysabsorberende partikler målt ved hjelp av et overføringselektronmikroskop og et enkeltpartikkel sotfotometer i Tokyo, Japan. J. Geophys. Res. Atmos 121 , 9153–9164 (2016).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
20. 20Maher, B. et al. Magnetittforurensning nanopartikler i den menneskelige hjerne. Proc. Natl Acad. Sci. USA 113 , 10797–10801 (2016).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
21. 21Sanderson, P. et al. Karakterisering av jernrike atmosfæriske submikrometerpartikler i veikanten. Atmos Miljø. 140 , 167–175 (2016).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
22. 22Machemer, S. Karakterisering av luftbårne og bulkpartikler fra produksjonsanlegg for jern og stål. Miljø. Sci. Technol. 38 , 381–389 (2004).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
23. 23Liati, A., Pandurangi, SS, Boulouchos, K., Schreiber, D. & Yadira, ARD Metal-nanopartikler i dieseleksos avledet av in-sylinder smelting av frittliggende motorfragmenter. Atmos Miljø. 101 , 34–40 (2015).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
24. 24Kukutschová, J. et al. På luftbårne nano / mikro-slitasje partikler frigjort fra lavmetalliske bilbremser. Miljø. Forurense. 159 , 998–1006 (2011).Artikkel Google Scholar 
25. 25Yoshida, A. et al. Påvisning av lysabsorberende jernoksidpartikler ved hjelp av et modifisert sotpartometer for fototot. Aerosol Sci. Technol. 50 , 1–4 (2016).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
26. 26Kondo, Y. et al. Effekter av våtavsetning på overflod og størrelsesfordeling av svart karbon i Øst-Asia. J. Geophys. Res. Atmos 121 , 4691–4712 (2016).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
27. 27Adachi, K. & Buseck, PR Vertet og fritt flytende metallbærende atmosfæriske nanopartikler i Mexico by. Miljø. Sci. Technol. 44 , 2299–2304 (2010).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
28. 28Moteki, N., Kondo, Y. & Adachi, K. Identifikasjon ved hjelp av enkeltpartikkel sotfotometer av svarte karbonpartikler festet til andre partikler: Laboratorieeksperimenter og jordobservasjoner i Tokyo. J. Geophys. Res. Atmos 119 , 1031–1043 (2016).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
29. 29Moteki, N. et al. Størrelsesavhengighet av våt fjerning av svarte karbon aerosoler under transport fra grenselaget til den frie troposfæren. Geofys. Res. Lett. 39 , L13802 (2012).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
30. 30Fuller, KA, Malm, WC & Kreidenweis, SM Effekter av blanding på utryddelse av karbonholdige partikler. J. Geophys. Res. Atmos.s 104 , 15941–15954 (1999).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
31. 31Kirchstetter, TW & Thatcher, TL Bidrag av organisk karbon til tre røyk partikler absorpsjon av solstråling. Atmos Chem. Phys. 12 , 6067–6072 (2012).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
32. 32Klein, SA & Hartmann, DL Sesongens syklus av lave stratiforme skyer. J. Clim. 6 , 1587–1606 (1993).Artikkel Google Scholar 
33. 33Chýlek, P. et al. Svart karbon og absorpsjon av solstråling fra skyer. J. Geophys. Res. 101 , 23365–23371 (1996).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
34. 34Dall’Osto, M., Beddows, DCS, Harrison, RM & Onat, B. Aerosoler av fint jern blandes internt med nitrat i den urbane europeiske atmosfæren. Miljø. Sci. Technol. 50 , 4212–4220 (2016).ANNONSER Artikkel Google Scholar 
35. 35Gao, RS et al. En ny metode for estimering av lysspredningsegenskapene til sot aerosoler ved hjelp av et modifisert enkeltpartikkel sotfotometer. Aerosol Sci. Technol. 41 , 125–135 (2007).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
36. 36Moteki, N. & Kondo, Y. Metode for å måle tidsavhengig spredningstverrsnitt av partikler som fordamper i en laserstråle. J. Aerosol Sci. 39 , 348–364 (2008).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
37. 37Laborde, M. et al. Følsomheten til enkeltpartikkel sotfotometeret for forskjellige typer sort karbon. Atmos Mål Teknisk. 5 , 1031–1043 (2012).CAS Artikkel Google Scholar 
38. 38Pramod K., Baron PA, Willeke K (red.). Aerosolmåling: prinsipper, teknikker og applikasjoner 88–95 (John Wiley & Sons, 2011).
39. 39McNaughton, CS et al. Resultater fra DC-8 Inlet characterization experiment (DICE): Luftbåren versus overflateprøvetaking av mineralstøv og havsalt-aerosoler. Aerosol Sci. Technol. 41 , 136–159 (2007).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar

1. 40Filippov, AV, Zurita, M. & Rosner, DE Fraktallignende aggregater: forhold mellom morfologi og fysiske egenskaper. J. Colloid. Interf. Sci. 229 , 261–273 (2000).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
2. 41Guennouni, EA, Jbilou, K. & Sadok, H. En blokkversjon av BiCGSTAB for lineære systemer med flere høyre sider. Elektron. Transac. Numer. Anal. 16 , 129–142 (2003).MathSciNet MATTE Google Scholar 
3. 42Tadano, H., Sakurai, T. & Kuramashi, Y. Block BiCGGR: En ny blokk Krylov underrommet metode for beregning av løsninger med høy nøyaktighet. JSIAM Lett. 1 , 44–77 (2009).MathSciNet Artikkel Google Scholar 
4. 43Gu, X.-M., Carpentieri, B., Huang, T.-Z. & Meng, J. Blokkvarianter av COCG- og COCR-metodene for å løse komplekse symmetriske lineære systemer med flere høyre sider. Fortrykk på arXiv: 1601.05362 (2016).
5. 44Draine, B. Den diskrete dipoltilnærmingen og dens anvendelse på interstellare grafittkorn. Astrofysikk. J. 333 , 848–872 (1988).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
6. 45Yurkin, M. & Hoekstra, AG Den diskrete dipoltilnærmingen: en oversikt og nyere utvikling. J. Quant. Spektrosc. Radiat. Transf. 106 , 558–589 (2007).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
7. 46Moteki, N. Diskret dipoltilnærming for svart karbonholdige aerosoler i vilkårlig blandingstilstand: En hybrid diskretiseringsplan. J. Quant. Spektrosc. Radiat. Transf. 178 , 306–314 (2016).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
8. 47Mulholland, GW, Bohren, CF & Fuller, KA Lysspredning av agglomerater: Koblet elektrisk og magnetisk dipolmetode. Langmuir 10 , 2533–2546 (1994).CAS Artikkel Google Scholar 
9. 48Barrowes, EB, Teixeira, FL & Kong, JA Rask algoritme for matrise-vektor multiplisering av asymmetriske multilevelblokk Toeplitz-matriser i 3 D-spredning. Mikrobølgeovn. Opt. Technol. Lett. 31 , 28–32 (2001).Artikkel Google Scholar 
10. 49Ackerman, TP & Toon, OB Absorpsjon av synlig stråling i atmosfære som inneholder blandinger av absorberende og ikke-absorberende partikler. Appl. Opt. 20 , 3661–3668 (1981).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
11. 50Mayer, B. & Kylling, A. Teknisk merknad: LibRadtran-programvarepakken for beregning av strålingsoverføring-beskrivelse og brukseksempler. Atmos Chem. Phys. 5 , 1855–1877 (2005).ANNONSER CAS Artikkel Google Scholar 
12. 51Koike, M. et al. Casestudie av absorpsjon aerosol optisk dybdelukking av svart karbon over Østkinahavet. J. Geophys. Res. Atmos.s 119 , 122–136 (2014).ANNONSER Artikkel Google Scholar 

Last ned referanser

Anerkjennelser

Dette arbeidet ble støttet av departementet for utdanning, kultur, sport, vitenskap og teknologi (MEXT), det globale miljøforskningsfondet til det japanske miljødepartementet (A-1101, 2-1403 og 5-1605), Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) KAKENHI Grants 15H05465, 16K16188 og 15H02811, GRENE Arctic Climate Change Research Project, og Arctic Challenge for Sustainability (ArCS) -prosjektet. TEM – EELS-studien ble støttet av NIMS mikrostrukturelle karakteriseringsplattform som et program for Nanotechnology Platform i MEXT, Japan. Vi takker Diamond Air Service Inc. for å støtte A-FORCE-kampanjen. Vi takker N. Takegawa, K. Kita, H. Matsui, N. Oshima, T. Mori og H. Hashioka for å støtte observasjonene.

Forfatterinformasjon

Tilknytninger

1. Institutt for jord- og planetvitenskap, Graduate School of Science, University of Tokyo, Tokyo, 113-0033, JapanNobuhiro Moteki, Sho Ohata, Atsushi Yoshida, Tomoo Harigaya og Makoto Koike
2. Atmosfærisk miljø og anvendt meteorologisk forskningsavdeling, Meteorological Research Institute, Ibaraki, 305-0052, JapanKouji Adachi
3. Arctic Environment Research Center, National Institute of Polar Research, Tokyo, 190-8518, JapanYutaka Kondo

Bidragene

NM oppfattet ideen og skrev avisen. NM, MK og KA anskaffet SP2-data, CAS-data og prøver for elektronmikroskopianalyse under flykampanjen. TH, SO og AY analyserte observasjonsdataene. AY og SO utførte laboratorieeksperimenter for SP2-karakterisering ved hjelp av magnetitt- og støvprøver. KA utførte STEM – EDX og TEM – EELS analysene. NM utføres beregningene av aerosol overføringseffektiviteten Tr ( D _m ), elektromagnetisk spredning og lystransport. AY og NM eksperimentelt undersøkt nøyaktigheten av de teoretisk beregnede st ( D _m ) kurver. MK og YK foreslo A-FORCE-kampanjene.

Tilsvarende forfatter

Korrespondanse til Nobuhiro Moteki .

Etiske erklæringer

Konkurrerende interesser

Forfatterne erklærer ingen konkurrerende økonomiske interesser.

Tilleggsinformasjon

Tilleggsinformasjon

Tilleggstall, tilleggstabeller og tilleggsreferanser (PDF 3583 kb)

Peer review-fil (PDF 64 kb)

Rettigheter og tillatelser

Dette arbeidet er lisensiert under en Creative Commons Attribution 4.0 International License. Bildene eller annet tredjepartsmateriale i denne artikkelen er inkludert i artikkelens Creative Commons-lisens, med mindre annet er angitt i kredittgrensen; hvis materialet ikke er inkludert i Creative Commons-lisensen, må brukerne få tillatelse fra lisensinnehaveren til å reprodusere materialet. For å se en kopi av denne lisensen, besøk http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

Opptrykk og tillatelser

Om denne artikkelen

Sitere denne artikkelen

Moteki, N., Adachi, K., Ohata, S. et al. Antropogene aerosoler av jernoksid forbedrer atmosfærisk oppvarming. Nat Commun 8, 15329 (2017). https://doi.org/10.1038/ncomms15329

Last ned sitat

• Mottatt21. juli 2016
• Akseptert22. mars 2017
• Publisert16. mai 2017
• GJØR JEGhttps://doi.org/10.1038/ncomms15329

Del denne artikkelen

Alle du deler følgende lenke med, kan lese dette innholdet:Få delbar lenke

Levert av Springer Nature SharedIt-innholdsdelingsinitiativ

Emner

• Atmosfærisk kjemi
• Miljøpåvirkning

Videre lesning

• Forbedret ny partikkelformasjon over det marine grenselaget over Det gule hav: Potensiell innvirkning på kjernekjerne i skyen
  • N. Takegawa
  • , T. Seto
  • […]
  •  &  Y. Kondo
  Journal of Geophysical Research: Atmospheres (2020)
• En mineralogibasert antropogen forbrenning-jernemisjonsliste
  • SD Rathod
  • , DS Hamilton
  • […]
  •  &  TC Bond
  Journal of Geophysical Research: Atmospheres (2020)
• Kontinentale magnetiske egenskaper til overflatisk australsk jord
  • Pengxiang Hu
  • , David Heslop
  • […]
  •  &  Xiang Zhao
  Geovitenskaplige anmeldelser (2020)
• Overflod og mikrofysiske egenskaper av lysabsorberende jernoksid og aerosoler med svart karbon over Øst-Asia og Arktis
  • Atsushi Yoshida
  • , Nobuhiro Moteki
  • […]
  •  &  Kazuyuki Kita
  Journal of Geophysical Research: Atmospheres (2020)
• Vintertid luftbårne målinger av isnukleerende partikler i det høye Arktis: Et hint til en marin, biogen kilde for isnukleerende partikler
  • M. Hartmann
  • , K. Adachi
  • […]
  •  &  F. Stratmann
  Geofysiske forskningsbrev (2020)

Kommentarer

Ved å sende en kommentar godtar du å overholde vilkårene og retningslinjene for fellesskapet . Hvis du finner noe krenkende eller som ikke er i samsvar med våre vilkår eller retningslinjer, vennligst merk det som upassende