STRATOSPHERIC AEROSOL MODIFICATION BY SUPERSONIC TRANSPORT
OPERATIONS WITH CLIMATE IMPLICATIONS

SST ENGINE EMISSIONS OF GASES AND PARTICLES.

Motorene til SST-er avgir gassformige svoveloksider og karbonholdige partikler som eksosbestanddeler. Svoveloksidene genereres termokjemisk fra gjenværende organiske svovelforbindelser
finnes i de fleste flydrivstoff; de bidrar indirekte til den naturlige aerosolbelastningen i atmosfæren
gjennom kondensering på allerede eksisterende partikler. Sot, som produseres ved høye temperaturer i
motorforbrennere, bidrar direkte til atmosfærisk aerosolbelastning.

For den gassformige svovelkomponenten bruker vi en utslippsindeks på 1 g SO, per kilogram
drivstoff fra CIAP (ref. 2). Dette er kun en grov verdi basert på en gjennomsnittlig mengde restsvovel
finnes i et bredt utvalg av drivstoff. Ettersom svovel er en utvinnbar komponent av slike brensler, svovel
utslipp til stratosfæren er lett kontrollerbare, selv om fjerning øker kostnadene for drivstoffet.
For våre beregninger antar vi en SST-flåte på 300 fly med avansert ingeniørdesign. Det har
blitt anslått at hver avansert SST ville forbruke ca 38 000 kg drivstoff per time og
ville være i drift 7 timer/dag (se f.eks. ref. 17). Følgelig er den antatte flåten på 300 fly
ville frigjøre omtrent 2,9X lo' kg SO2 per år på verdensbasis.

SO2-utslippene er gjennomsnittlig over hele kloden fordi avanserte SST-er forventes å fly inn
begge halvkuler; SO, injiseres ved 20 km, en sannsynlig cruisehøyde for fremtidige supersoniske fly
(ref. 17). Horisontal gjennomsnittsberegning av eksosutslipp er nødvendig fordi analysen er gjort med en
endimensjonal modell. Normalt skjer sonespredningen av injiserte forurensninger innen noen få
dager, mens meridional spredning kan ta noen måneder. Til sammenligning, stratosfærisk bolig
tider for gasser og aerosoler er et år eller mer (ref. 2). Derfor er global-skala gjennomsnitt av kontinuerlig eller ofte injiserte materialer en rimelig antagelse i en studie av globale svar.

Sotutslippet fra en J79-GE-10B jetmotor som brenner 227 kg drivstoff ved militær makt i en
havnivå testkammer har blitt målt av Naval Environmental Protection Support Service
(ref. 18); den observerte størrelsesfordelingen er vist i figur 1. Vår ekstrapolering av de målte partikkelmengdene til mindre størrelser er også vist i figuren. Den tilsvarende utslippsindeksen,
ca. 0,3 g sot/kg drivstoff, er en faktor 3 større enn det som tidligere er beregnet for avanserte fly av Grobman og Ingebo (ref. 19).

Hastigheten for massetilsetning til aerosollaget på grunn av sotutslipp, ca. 0,3 g per kilogram
drivstoff, er mye mindre enn det på grunn av svovelutslipp, omtrent 2 g per kilo drivstoff når SO2
omdannes til en svovelsyre-vann-løsning med en 75 % H2S04 vektfraksjon (tilsvarende
omtrent til den observerte sammensetningen av stratosfæriske aerosoler; se ref. 20). Til tross for deres små
masse, kan det tenkes at mange av de injiserte sotpartiklene kan tjene som kondensasjonskjerner
og til slutt vokse til store aerosoldråper. Ved hjelp av modellberegninger viser vi imidlertid senere at sot koagulerer raskt nok med eksisterende partikler til å begrense dens rolle som frø for nye
aerosoler.
Tabell 1 viser de fotokjemiske interaksjonene mellom svovelholdige gasser som er inkludert i
modell. Den dominerende svovelkilden for (modell)aerosollaget er OCS, som diffunderer oppover
fra troposfæren til stratosfæren hvor den fotolyses til S og CO (ref. 38); eksistensen av OCS i stratosfæren har nylig blitt bekreftet av målinger av E. C. Y. Inn
og medarbeidere (ref. 39). Den påfølgende dannelseshastigheten av H, SO4-damp, som er en forløper for
sulfataerosolpartikler, begrenses hovedsakelig av reaksjonen av SO2 med OH (R7 i tabell 1). De
reaksjonsskjemaet i tabell 1, selv om det er enkelt, gjengir mange av de nåværende aksepterte generelle
trekk ved stratosfærisk svovelfotokjemi; for mer informasjon, se referanser 5 og 40.

Noen nye laboratoriebevis tyder på at svovelradikaler i atmosfæren, som f.eks
HSO, *02 *H20 (eller H3S06), vil bli dannet etter reaksjonen av SO2 med OH (R7, tabell 1).
Dessuten kan klynger av bare to av disse radikalene tilsynelatende fungere som kjerner for vanndampkondensasjon i et overmettet 6cCl~~~d79-kammer. (Privat kommunikasjon fra J. P. Friend, Drexel
Universitetet.) Svovelradikalene, når de kommer inn i en løsningsdråpe, eller muligens til og med i det molekylære
fase, bør reagere raskt for å danne H, SO4 og andre sulfater. Vi ledes til denne konklusjonen av
faktum at SO4 er funnet å være den dominerende oksidasjonstilstanden til svovel i innsamlede aerosolprøver, og
H, SO4 -H2 0 løsninger har de fleste av de observerte spektroskopiske og fysiske egenskapene til naturlige
aerosoler (ref. 11, 12, 15,20). Etter å ha studert endringene i modellforutsigelsene våre forårsaket av å la svovelradikaler (HS03) kondensere direkte på aerosoler, konkluderer vi med at så lenge H, SO4 er
sluttproduktet av svovelradikalkjemi, vår tilnærming som antar H, SO4 som forløper for dannelse og vekst av aerosoldråper er passende for å beregne egenskapene til aerosoler med
radier større enn 0,01 pm. For å kunne forutsi konsentrasjonene av svovelradikaler i luft
så vel som deres nøyaktige effekter på spredning og sammensetning av aerosolstørrelse, må vi imidlertid gjøre det
inkludere arter som H3S06 i modellen vår når ytterligere informasjon om deres fotokjemi og løsningsegenskaper blir tilgjengelig.

Egnede teorier er tilgjengelige for å beskrive kjernedannelse, vekst og koagulering av vandig
svovelsyreløsningsdråper under stratosfæriske forhold. I vår modell skjer kjernedannelse av overmettet H, SO4-damp på overflatene til kondensasjonskjerner (ref. 4 1 , 42); kondensasjonskjernene transporteres ved virveldiffusjon fra troposfæren til stratosfæren. Når som helst
5
Hvis disse kjernene er blandet inn i et overmettet stratosfærisk miljø, eller er avsatt i et slikt
region av flymotorer, antas de å være kjernedannet på 6 sek. Vi evaluerer for tiden
innflytelsen på naturlig aerosoldannelse av Hz SO4 homogen kjernedannelse og kjernedannelse på
ioner og kjernedannelse av svovelradikal; Foreløpige resultater tyder på at disse prosessene er mer kritiske i troposfæren enn i stratosfæren.

Aerosoldråper kan vokse ved heteromolekylær kondensering av svovelsyre og vanndamp.
Her brukes en vekstligning som er basert på formuleringen av molekylær diffusjon til partikler
utviklet av Fuchs og Sutugin (ref. 43), passende modifisert for heteromolekylær kondensasjon
(ref. 42). Koagulasjon er en vekstmekanisme som for små dråper kan være viktigere enn
kondensasjon. Følgelig har vi utviklet en detaljert koagulasjonsalgoritme for modellen vår,
ved å bruke koagulasjonskjernene fra Fuchs (ref. 44). Partikkelgravitasjonssedimentasjon
rater beregnes ved å bruke StokesCunningham-ligningen for terminalhastigheten til sfærisk
dråper i luft (ref. 45). Vertikale partikkeldiffusjonshastigheter beregnes med en "virvel"-diffusjon
koeffisient som er illustrert i referanse 5.

Levetiden til en aerosoldråpe mot utvasking i troposfæren antas å være 1 dag
nær bakken; med den inverse levetiden synkende lineært til null på tropopausenivået (ligger nær 13 km i vår modell). For aerosoldråper i øvre troposfære fører dette til en
effektiv utvaskingstid på ca. 1 uke.
De fleste av de fysiske og kjemiske prosessene som behandles i vår aerosolmodell er oppsummert skjematisk i figur 2.